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如果在购买火车票时发现手机号已经被注册，可以采取以下方法处理。
1、联系客服：联系相关售票网站的客服热线或在线客户服务，向他们说明情况，客服人员可以帮助查询该手机号绑定的账户情况，并进行相应的处理。
2、尝试找回账号：如果记得注册时使用的邮箱或其他相关信息，可以尝试找回账号，在登录界面选择“忘记密码”或“找回账号”的选项，按照提示操作。
3、注销原有账号：如果找到原有账号，但已经不记得或者无法登录，可以尝试联系客服要求注销原有账号，然后再重新注册。
4、使用其他联系方式购票：如果手机号无法注册，也可以考虑使用其他联系方式进行购票，例如使用邮箱或其他社交媒体的账号注册购票。
5、到火车站窗口办理：如果以上方法都无法解决问题，可以直接到火车站窗口尝试购票，同时携带个人身份证等证明身份的证件。
无论采取哪种方法，都应注意保护个人信息和账户安全，避免泄露密码和验证码等重要信息，如果怀疑账户安全受到威胁，请及时联系相关机构处理。